Produits de fission

Produits de fission

Produit de fission

Les produits de fission sont des corps chimiques résultant de la fission d'un élément (un noyau) fissile: chaque noyau de matière fissile subissant une fission nucléaire se casse en deux (exceptionnellement trois) morceaux, qui se stabilisent sous forme de nouveaux atomes. Ce sont les « cendres » de la réaction nucléaire, qui constituent des déchets nucléaires ultimes. Les produits de fission se forment suivant une distribution statistique (qui dépend faiblement du noyau fissile), et on y trouve des isotopes de pratiquement tous les éléments chimiques. Dans leur majorité, les produits de fission initialement formés sont des isotopes très instables : ils sont très fortement radioactifs, dégagent une forte chaleur, et des rayonnements gamma souvent très énergétiques (et donc dangereux).

Les produits de fission les plus radioactifs ont une période radioactive très faible, et disparaissent rapidement. La distribution des isotopes dans les produits de fission varie très fortement dans le temps, et la radioactivité initiale chute très rapidement.

Dans un réacteur nucléaire, la puissance dégagée par les produits de fission (de l'ordre de 5% de la puissance thermique du réacteur immédiatement après l' arrêt) impose de maintenir un refroidissement pendant quelques jours après la mise à l'arrêt pour éviter une fusion du cœur. On appelle cette puissance thermique: la puissance résiduelle du réacteur. Après quelques jours, la radioactivité a suffisamment diminué pour permettre le transfert du combustible en piscine. Après quelques années en piscine, la radioactivité a un niveau suffisamment faible pour que la matière puisse être évacuée ou retraitée. Après quelques centaines d'années, la radioactivité résiduelle des produits de fission devient moindre que celle des atomes fissiles dont ils sont issus.

La radioactivité des produits de fission rend nécessaire une radioprotection très importante pour la manipulation des combustibles nucléaires irradiés et tous les traitements de l'aval du cycle nucléaire : entreposage nucléaire, traitement du combustible nucléaire usé, et stockage définitif des déchets radioactifs.

Sommaire

Formation

Dans un réacteur nucléaire, lorsque un noyau d'uranium 235 fissionne par absorption d'un neutron, il se forme deux nouveaux noyaux instables[1]: les produits de fission (PF), ainsi que 2 ou 3 neutrons qui vont déclencher d’autres fissions par réaction nucléaire en chaîne. Le nombre total de nucléons est conservé dans la réaction mais la somme des masses des atomes et particules produit(e)s est toujours inférieure à celui de l'atome d'origine. Cela s'explique par le fait qu'une partie de la masse est transformée en énergie (voir E = mc2).

Voici une formule possible pour cette réaction :

{}^{235}_{92}U + {}^1_0 n \rarr {}^{93}_{36}Kr + {}^{140}_{56}Ba + 3 {}^1_0 n + Energie = 200 MeV (environ) = 3,2 \times 10^{-11} joule

Dans cet exemple, les deux produits de fission ont un excès de neutrons : Le Kr stable le plus lourd est 86-Kr-36 (sept neutrons en excès), et le Baryum stable le plus lourd est 138-Ba-56 (deux neutrons en excès). Les chaînes de désintégration correspondantes expulseront sept électrons (transformant autant de neutrons en protons) :

{}^{93}_{36}Kr \rightarrow (1.286 s, β-) \rightarrow{}^{93}_{37}Rb\rightarrow (5.84 s, β-)\rightarrow{}^{93}_{38}Sr\rightarrow (7.423 m, β-) \rightarrow{}^{93}_{39}Y\rightarrow (10.18 h, β-) \rightarrow{}^{93}_{40}Zr\rightarrow (1.53E+6 y, β-)\rightarrow{}^{93}_{41}Nb\rightarrow (Stable)
{}^{140}_{56}Ba\rightarrow (12.7527 j, β-) \rightarrow{}^{140}_{57}La\rightarrow (1.67855 d, β-) \rightarrow{}^{140}_{58}Ce\rightarrow (Stable)

L’atome d’uranium fissionné et le neutron provoquant la fission comportent initialement 92 protons et 144 (143 + 1) neutrons, dont deux et demi (en moyenne) sont émis quasiment instantanément lors des fissions. Les deux atomes instables formés lors de la fission contiennent au total 92 protons et 141,5 neutrons (en moyenne), qui se répartissent entre les deux atomes instables formés. Chacun emporte en moyenne 46 protons et 71 neutrons, soit 117 nucléons (alors que le palladium, Z = 46, est stable pour 56 à 60 neutrons). On peut voir ainsi que les deux atomes instables formés contiennent un nombre excessif de neutrons par rapport aux isotopes stables des éléments concernés (entre trois et cinq neutrons « en excès » par rapport à la vallée de stabilité) : ils tendent à présenter une radioactivité β-, et quand le déficit en proton est plus important, à se désintégrer assez rapidement en expulsant un neutron, qui fera partie des « neutrons retardés » de la réaction.

Les numéros atomiques des produits de fission se répartissent statistiquement dans deux intervalles :

  • de 78 à 109 nucléons, autour de 90, pour la première partie (par exemple le strontium 94 ou le krypton 93) ;
  • de 125 à 155, autour de 140, pour l’autre partie (par exemple le xénon 140 ou le baryum 140).
Distribution statistique des produits de fission de l'uranium 235

La distribution statistique précise des produits de fission dépend de plusieurs facteurs : composition du combustible (enrichissement de l'uranium, teneur en plutonium), spectre et flux neutronique, etc. Pour un réacteur de puissance à eau pressurisée, de type REP, utilisant de l'uranium enrichi en isotope 235, 97% des produits de fission se répartissent entre les intervalles :

  • de 84 à 105 nucléons pour la première partie ;
  • de 129 à 149 pour l’autre partie.

Également, les proportions des atomes de nombre de nucléons allant de 90 à 100 d'une part et de 133 à 144 d'autre part sont très voisines et toutes de l'ordre de 3 à 3,2 % environ (la courbe « en dos de chameau » donnée ci-dessus (en échelle logarithmique) présente donc ainsi 2 « quasi-plateaux ») pour environ (11 + 12) × 3,1 % = 71,3 % des atomes formés.

Les proportions diminuent fortement au-delà de ces deux plateaux et de façon grossièrement symétrique par rapport à ceux-ci :

  •   90 à   84 nucléons (~ 0,5 %)
  • 100 à 105 nucléons (~ 0,4 %)
  • 133 à 129 nucléons (~ 0,5 %)
  • 144 à 149 nucléons (~ 0,6 %).

Les autres nucléons formés le sont en proportion relative faible inférieure à 0,3 % ou très faible.

Après la fission et avant l'arrêt du réacteur, la distribution en nombre de nucléons des atomes formés est modifiée de façon assez marginale par réaction avec le flux neutronique qui peut conduire à des captures augmentant le nombre de nucléons. La distribution dépend ainsi de la durée d'incubation des produits de fission dans le réacteur (durée d'exposition aux neutrons). En outre durant ce laps de temps la décroissance radioactive en bêta et gamma se produit (sans changement du nombre de nucléons).

Par ailleurs, les fissions du plutonium 239 formé dans les réacteurs à partir de l'uranium 238 ne produisent pas exactement les mêmes proportions d'atomes des différents éléments que dans cas de l'uranium 235, même si les ordres de grandeurs sont en gros les mêmes.

Ces considérations expliquent pourquoi il est souvent très difficile d'évaluer simplement la nature et surtout les quantités de radionucléides formés par fission dans l'ensemble des réacteurs et pour toutes les énergies (ou usures) des combustibles utilisés. Pour le faire des modélisations assez complexes sont nécessaires.

Radioactivité des Produits de Fission - (L'excès de neutrons)

Les produits de fission (PF) sont instables et se désintègrent selon une demi-vie plus ou moins longue. Du fait de "l'excès de neutrons" des corps instantanément formés lors de la fission (cf, ci-dessus) la plupart des produits de fission sont des émetteurs bêta (des électrons) et gamma, les rares émetteurs alpha (particule alpha) sont de facto des corps quasi-stables obtenus lorsque l'excès de neutrons a été résorbé.

Une fois les premiers instants post-fission passés où des neutrons dits « retardés » peuvent se trouver émis (quelques secondes après la fission), les corps instables formés lors de la fission vont progressivement rallier la situation de stabilité par émissions successives d’électrons (rayonnement bêta), accompagnées de rayonnements électromagnétiques (rayons gamma) correspondant au passage des différents niveaux d’énergie excités au niveau fondamental du noyau lui-même, et du réarrangement du cortège électronique des dits atomes.

Au cours du ralliement vers la situation stable – sauf cas rarissimes – le nombre total de nucléons des atomes instables initialement formés ne change pas ; seul le nombre de protons augmente par transformation successive de neutron en proton avec émission d’un électron à chaque fois et libération d’énergie sous forme de rayonnement gamma.

Ces considérations expliquent pourquoi les produits de fission sont :

  • très généralement émetteurs bêta ;
  • très souvent émetteurs gamma ;
  • rarement émetteurs alpha et uniquement en résultante d’une désintégration d’émetteur bêta débouchant sur un corps quasi-stable, existant déjà à l’état naturel, lui-même émetteur alpha.

Radiotoxicité et traitement des déchets

Après l'extraction du combustible usé à l'extérieur du réacteur, la durée de demi-vie des éléments fils des produits de fission conditionnent la composition future.

Les produits de fission peuvent être à l'état gazeux (par exemple xénon 133, krypton 85) ; liquide (iode 131) ou solide (césium 137, strontium 90).

Les produits de fission sont radiotoxiques. Ils contribuent à la radioactivité à court et moyen termes des déchets nucléaires de haute activité produits par le combustible nucléaire.

Composition des produits de fission

Évolution dans le temps de la composition des produits de fission

Question: Sait on dire pourquoi le strontium 90 (Sr90) n' apparaît pas dans cette courbe ??

Produits de fission stables ou à vie très courte (non radioactifs à moyen terme)

Le caractère problématique des déchets radioactifs est largement dépendant de la demi-vie de l'élément. Pour un même nombre d'atomes formés, la radioactivité prépondérante, par rapport à la radioactivité des autres corps, au bout d'un temps T est celle des matières dont la demi-vie est de T/Log(2), soit à peu près 1.5 fois ce délai.

  • Les substances à demi-vie (ou période) faible sont initialement celles qui contribuent le plus à la radioactivité globale du mélange de déchets, mais s'éteignent et cessent d'être un problème (sauf si leur chaîne de désintégration fait apparaître d'autres éléments radioactifs). Cette décroissance est exponentielle : les substances dont la demi-vie est T/10 ont perdu 1000 fois leur radioactivité initiale; celles dont la demi-vie est T/20 ont perdu un million de fois leur radioactivité initiale.
  • Celles à demi-vie longue se conservent mieux à long terme, mais contribuent initialement peu à la radioactivité globale du mélange de déchets. Cependant, cette radioactivité plus faible ne varie que proportionnellement à la demi-vie : toutes choses égales par ailleurs, il faut une demi-vie mille fois plus longue pour conduire à une radioactivité mille fois plus faible.

Le temps caractéristique à considérer est de l'ordre de l'année pour le devenir des produits de fission entreposés en piscine, et de l'ordre du siècle pour ceux dont on envisage un stockage définitif.

Environ 73% du total des atomes formés lors de la fission (les PF) sont des corps solides stables ou des résidus stables des corps de période inférieure à 10 ans qui disparaissent rapidement à échelle historiquement gérable et dont la liste est très longue et n’est pas tracée ici.

Produits de fission à vie extrêmement longue, existants à l'état naturel

Environ 10 % du total des atomes formés lors de la fission sont des radio-isotopes (déjà présents dans la nature) de période supérieure à 100 milliards d’années (soit donc très supérieure à l'âge de la Terre et même de l'univers) Ils peuvent de facto être considérés comme des corps stables.
Ce sont :

  • Le néodyme 144, pour en gros 3,2 % des atomes initialement formés par fission, émetteur alpha (période 2.29 × 1015 ans).
  • Le zirconium 96, pour en gros 3,2 % des atomes initialement formés par fission, très certainement émetteur béta (période > 3,8 × 1017 ans).
  • Le rubidium 87, pour en gros 1,36 % des atomes initialement formés par fission, émetteur béta (période 4.7 × 1011 ans).
  • Les samarium 147 et 149, pour en gros 1,85 % des atomes initialement formés par fission, émetteurs alpha (périodes respectives de 1.06 × 1011 ans et > 2 × 1015 ans).

Bien que certains de ces corps sont émetteurs alpha, ils ne sont pas spécialement gênants car leur activité est extrêmement faible, pour ne pas dire nulle. Le dégagement de chaleur et d’hélium (radioactivité alpha) correspondant est donc également négligeable.

Produits de fission à vie moyenne, historiquement gérable

Environ 7 % du total des atomes formés lors de la fission sont des radio-isotopes à vie moyenne de période supérieure à 10 ans et inférieure à 100 ans.
Ce sont :

  • Le césium 137, émetteur bêta et gamma d'une demi-vie de 30,2 ans pour en gros 3,2 % des atomes initialement formés par fission.
  • Le strontium 90, émetteur bêta et gamma d'une demi-vie de 28,1 ans pour en gros 2,9 % des atomes initialement formés par fission.
  • Le krypton 85, (qui est un gaz) émetteur bêta d'une demi-vie de 10,8 ans pour en gros 0,2 % à 0,7 % des atomes initialement formés par fission, ne se retrouve pas dans le stockage géologique mais séparé à l’usine de retraitement de La Hague[2]
  • Le samarium 151, émetteur bêta d'une demi-vie de 93 ans pour en gros 0,24 % des atomes initialement formés par fission.
  • Enfin, pour être complet, on doit mentionner l’étain 121 "métastable" émetteur gamma d'une demi-vie de 76 ans et le cadmium 113 "métastable" émetteur gamma d'une demi-vie de 14 ans, qui sont produits à hauteur de moins de 0,01 % des PF initialement formés.

Seuls le samarium 151, demi-vie de 93 ans (0,24 % des atomes initialement formés par fission) et l’étain 121 métastable, demi-vie de 76 ans (moins de 0,01 % des atomes initialement formés par fission), peuvent être considérés comme à la limite d’une gestion à l'échelle historique.

Produits de fission à vie très longue, hors échelle historique

Environ 10 % du total des atomes formés lors de la fission sont des radio-isotopes artificiels à vie très longue qui représentent véritablement la radioactivité résiduelle à long terme due aux produits de fission. Ils sont au nombre de 7. Ce sont :

  • Le zirconium 93, émetteur bêta d'une demi-vie de 1,5 millions d’années pour en gros 3,2 % des atomes initialement formés par fission, sachant qu'une quantité complémentaire nettement plus faible est formée par irradiation neutronique du zirconium des gaines dont une infime partie est adjointe aux produits de fission du fait du procédé de cisaillage des gaines, effectué à l'usine de La Hague.
  • Le césium 135, émetteur bêta d'une demi-vie de 3 millions d’années pour en gros 3,2 % des atomes initialement formés par fission.
  • Le technétium 99, émetteur bêta d'une demi-vie de 211 000 ans pour en gros 3,0 % des atomes initialement formés.
  • L’iode 129, émetteur bêta d'une demi-vie de 15.7 millions d’années pour en gros 0,49 % des atomes initialement formés.
  • L’étain 126, émetteur bêta d'une demi-vie de 100 000 ans pour en gros 0,10 % des atomes initialement formés par fission.
  • Le palladium 107, émetteur bêta d'une demi-vie de 18 millions d’années pour en gros 0,05 % des atomes initialement formés par fission.
  • Le sélénium 79, émetteur bêta d'une demi-vie de 295 000 ans (l'ancienne demi-vie de 65 000 ans ayant été abandonnée récemment suite à de nouvelles mesures) pour en gros 0,02 % des atomes initialement formés par fission.

Pour ces corps dont la durée de vie est sans rapport avec les échelles de temps historiques, il n'existe pas de solution nominale actuellement. Des études préconisent de les confiner dans une matrice adaptée (mélangés aux autres PF ci-dessus) et les stocker en couche géologique profonde.
D'autres études et évaluations économiques sont en cours pour examiner dans quelles conditions, il est possible de transmuter ces 7 corps en d'autres corps à vie plus courte.

Commentaires

Il est très remarquable qu'il n'est aucun PF dont la période soit comprise entre 100 ans (93 ans pour le samarium 151) et 100 000 ans (100 000 ans pour l'étain 126), car, s'agissant des PF, ceci circonscrit le véritable problème du stockage géologique (et donc du confinement à très long terme) aux 7 éléments ci-dessus. Par ailleurs, le faible nombre de radionucléides recensés rend plausible la voie consistant à rechercher les moyens de les transmuter en corps à vie plus courte.

Notes et références de l'article

Notes

  1. ↑ Dans quelques cas assez rares il existe des fissions dites "ternaires" dans lesquelles 3 nouveaux noyaux et non pas deux sont formés; en général le 3ème atome formé comporte un faible nombre de nucléons.
  2. ↑ Le krypton 85 est un rejet gazeux de l'usine de La Hague. A ce titre, il a fait évidemment l'objet d'un nombre assez important d'études précises et de mesure des quantités produites par fission et rejetées. D'après les rendements de fission, la quantité de krypton 85 initialement produite lors des fissions est sensiblement de 68 000 × 0,002 × 85 / 116,8 = 100 kg/an. La comptabilisation des rejets gazeux après traitements ne boucle pas ce bilan, parce que le séjour intermédiaire en piscine de refroidissement, de l'ordre de plus d'une demi-vie, ne laisse subsister qu'une fraction significativement réduite de la production initiale.

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